近日，我校流體機(jī)械工程技術(shù)研究中心與化學(xué)化工學(xué)院綠色化學(xué)與化工技術(shù)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)合作的最新研究論文“Solar overall water-splitting by a spin-hybrid all-organic semiconductor”在《自然通訊》（Nature Communications）上在線發(fā)表,。江蘇大學(xué)為第一完成單位,，博士生林鑫雨為第一作者，我校袁壽其研究員,、閆研教授與中國科學(xué)院化學(xué)所馬萬紅教授為通訊作者,。
利用太陽光催化全分解水制氫氣是一種綠色可持續(xù)的太陽能轉(zhuǎn)換策略。不同于無機(jī)半導(dǎo)體材料,，利用低成本的全有機(jī)光催化材料全分解水制氫是極為困難的,，其主要原因在于兩點(diǎn)：一是基于Kasha規(guī)則的S0→S1激發(fā)過程中，傳統(tǒng)有機(jī)光催化劑難以利用420 nm至1000 nm的全波段光子能量,；二是常見的共價(jià)C-H-X表面在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)上對析氫反應(yīng)（HER）是惰性的,。
研究工作將苝酰亞胺（Perylene diimide，PDI）轉(zhuǎn)變?yōu)槟軌蛟谀M太陽光下全分解水的全有機(jī)光催化劑,。通過將PDI自由基（:PDI2-）和其醌式異構(gòu)體（PDI2-）自組裝合成自由基全有機(jī)半導(dǎo)體催化劑,，利用其內(nèi)部相鄰自由基分子的電子自旋耦合，可以誘導(dǎo)特殊的三重態(tài)聚變上轉(zhuǎn)移過程,，從而產(chǎn)生能夠與水分子作用的S1激發(fā)態(tài),。自組裝形成的自由基-醌式雜化分子（:PDI2-/PDI2-）納米帶在光激發(fā)過程中能夠通過自旋耦合產(chǎn)生較長壽命的三重態(tài)激子，使其在AM 1.5G模擬太陽光下將水分解為氫氣和氧氣,，在450 nm~850 nm波長范圍內(nèi)的平均表觀量子效率（AQY）為1.5%，太陽能氫能轉(zhuǎn)換效率（STH）為0.0806%,。該研究是首個(gè)不含金屬的全有機(jī)光催化全分解水反應(yīng)體系,，這種全有機(jī)自旋雜化結(jié)構(gòu)為設(shè)計(jì)一系列用于光催化、太陽能電池、傳感器和發(fā)光材料的全新光響應(yīng)有機(jī)半導(dǎo)體提供了新途徑,。
該研究成果得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和動(dòng)力工程及工程熱物理江蘇省優(yōu)勢學(xué)科的資助,。（流體機(jī)械工程技術(shù)研究中心 化學(xué)化工學(xué)院）
文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-49511-7
